WATER ENVIRONMENT AND WATER ECOLOGY

Source Analysis and Ecological Risk Assessment of Heavy Metals in Sediments of Taojia Lake

  • XIAO Shang-bin , 1, 2 ,
  • GONG Zhe 1 ,
  • LIU Jia 1, 2, 3 ,
  • LI Shi-jian 1 ,
  • HE Wen-cheng 1 ,
  • ZHU Liang-chen 1 ,
  • ZHENG Yi-ge 1
Expand
  • 1 College of Hydraulic and Environment Engineering,China Three Gorges University,Yichang 443002, China
  • 2 Engineering Research Center of Eco-environment in Three Gorges Reservoir Region,Yichang 443002,China
  • 3 Post Doctoral Research Station of Hydraulic Engineering, China Three Gorges University,Yichang 443002,China

Received date: 2023-11-27

  Revised date: 2024-03-10

  Online published: 2025-02-14

Abstract

Core sediment samples collected from three distinct areas of Taojia Lake in Songzi County, Hubei Province, were tested for heavy metals including copper (Cu), zinc (Zn), chromium (Cr), nickel (Ni), lead (Pb), and arsenic (As), as well as grain size. The contamination status was assessed using the potential ecological risk index (RI), enrichment factor (EF), and geo-accumulation index (Igeo). Sources of these contaminants were traced through correlation analysis and positive matrix factorization (PMF) modeling. Results indicated that 1) Heavy metal contamination was most severe in the central area of the lake, followed by those in lakeshore and riparian zone in descending order. As depth increased, the contamination at lakeshore alleviated, but aggravated in the central area and the riparian zone. 2) Among the tested heavy metals, arsenic (As) and chromium (Cr) showed the most severe contamination, with As of light contamination and Cr mild-to-moderate contamination. Copper (Cu), zinc (Zn), nickel (Ni), and lead (Pb) exhibited less pollution. 3) Correlation analysis and PMF modeling revealed that heavy metals in the sediments primarily originated from mining activities (18.8%), natural sources (52.4%), and agricultural and industrial activities (28.8%). Specifically, Cu was mainly derived from mining activities, Pb from natural sources, and As from agricultural and industrial activities. Zinc (Zn), nickel (Ni), and Cr were influenced by all three sources. 4) Hydrodynamic conditions and human activities have led to spatial variations in heavy metal distribution in Taojia Lake. The strong hydrodynamics in the riparian zone have diluted heavy metal concentrations, resulting in lower heavy metal levels compared to the lakeshore and the central area. Changes in hydrodynamic conditions affected the vertical distribution of Pb and Ni. Variations in the distribution of Cu and Zn are primarily attributed to mining industrial activities, while annual increases in As levels were linked to agricultural activities.

Cite this article

XIAO Shang-bin , GONG Zhe , LIU Jia , LI Shi-jian , HE Wen-cheng , ZHU Liang-chen , ZHENG Yi-ge . Source Analysis and Ecological Risk Assessment of Heavy Metals in Sediments of Taojia Lake[J]. Journal of Changjiang River Scientific Research Institute, 2025 , 42(2) : 44 -53 . DOI: 10.11988/ckyyb.20231299

0 引言

重金属是地壳中的天然成分,广泛存在于地球环境中[1-2],受矿物开采、金属冶炼与加工、工业生产、工厂排放和污水灌溉等人类活动影响,重金属在河湖沉积物中蓄积[3]。因其具有高毒性、持久性和生物富集作用,近年来越发受到学者们关注[4]。当沉积物受到外力扰动或上覆水水环境条件变化时,重金属会重新释放进入水中,被植物和鱼类吸收,最终随食物链进入人体[5]。因此,研究重金属污染特征对生态环境及生命安全具有重要意义。
长江对我国经济发展起重要支撑作用[6],流域内现有化工企业40余家,工业、港口等生产线占比高达62.3%[7]。为带动长江沿岸贫困地区经济发展,各地区积极发展第二、第三产业。目前,针对长江中游大型湖泊沉积物重金属污染情况已经开展了大量重金属分布特征、风险评价和来源解析等工作。唐聪等[8]对洞庭湖表层沉积物的研究表明,洞庭湖沉积物Cr、Pb、Cu和As来源主要为工业废水,Cr除工业污染外还和当地灭螺活动有关。刘佳伟等[9]在鄱阳湖沉积物的研究中指出鄱阳湖沉积物Cu、Pb和Zn污染与流域内农业活动和采矿活动有关。长江中游地区分布着大量浅水湖泊,大量学者以浅水湖泊为对象开展了工作。Liu等[10]对长江中下游多个浅水湖泊的沉积物进行调查,发现沉积物中的主要污染物为As、Cu和Pb。Zeng等[11]发现长江中下游湖泊沉积物Cu、Pb和Zn含量表现较大空间变异性,通过主成分分析可知主要受到工业活动的影响。长江沿岸大部分产业处于由高速发展转向高质量发展阶段的转型期,早年污染尾水处理意识较为淡薄,目前针对长江沿岸湖泊开展的重金属研究工作主要集中在人口密集的城市地区,关于乡镇地区开展较少,而乡镇地区受经济条件制约,小型工业企业缺乏有效的污染处理设施,导致沉积物中蓄积大量污染物。
陶家湖位于湖北省松滋市临港新区西北部,水域面积23.4 km2,平均水深<1 m,是典型浅水湖泊,工业化和城镇化发展使得陶家湖受到一定程度营养盐和重金属污染。陶家湖距离长江仅1 km,汛期湖水通过车阳河流入长江,对长江水质造成影响[12]。2022年松滋市生态环境保护委员会办公室公布了陶家湖营养盐污染状况,尚未对重金属含量和污染情况进行评价。本研究通过测定陶家湖柱状沉积物各层Cu、Zn、Cr、Ni、Pb和As含量和粒度组分,探究陶家湖重金属元素垂向分布特征,采用潜在风险指数法和地累积指数法分析评价6种重金属元素的污染状况,并结合相关性分析和正交矩阵分解(Positive Matrix Factorization,PMF)模型探究重金属可能来源,以期为松滋市陶家湖沉积物重金属污染防治工作和水环境治理提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 样品采集与处理

陶家湖南岸分布着居民区及大量农田,车阳河从东南方向汇入湖内。湖泊水深随时间波动较大,4—10月份汛期水深可达1 m,非汛期水深为0.2~0.5 m,形成大面积消落带。湖泊北部及西部沼泽化严重。结合陶家湖流域环境特征,于2022年9月利用柱状采泥器(SWB-1型,中国)在陶家湖采集3根沉积物柱状样,位置分别为湖岸(T1)、湖心(T2)、消落带(T3),见图1。其中,T1位于靠近居民区与农田的陶家湖岸边,T2位于陶家湖永久性水域(指湖泊常年有水覆盖的区域)内,T3位于消落带内。柱状样长度分别约为90、110、80 cm。在野外现场按10 cm间隔分样,装入自封袋密封带回实验室。
图1 陶家湖采样站位

Fig.1 Location of sampling sites in Taojia Lake

1.2 样品测试

采用真空冷冻干燥机(SCIENTZ-10N型,中国)干燥样品,剔除明显的动植物残骸,研磨过200目(孔径=75 μm)标准检验筛。采用激光粒度分析仪(BT-9300Z型,中国)测定粒度,测量范围为0.1~1 250 μm。根据粒径大小分为黏土(<4 μm)、粉砂(4~63 μm)、砂(>63 μm)[13]。使用原子荧光光度计(AFS-8510型,中国)检测As,分析方法依照《土壤质量 总汞、总砷、总铅的测定 原子荧光法》(GB/T 22105.2—2008),方法检出限为0.01 mg/kg;使用原子吸收分光光度计(A3AFG-12型,中国)检测Cu、Zn、Cr、Ni和Pb,分析方法依照《土壤和沉积物 铜、锌、铅、镍、铬的测定 火焰原子吸收分光光度法》(HJ 491—2019)、《土壤质量 铅、镉的测定 石墨炉原子吸收分光光度法》(GB/T 17141—1997),方法检出限分别为2、2、8、6、0.25 mg/kg。分析过程中随机插入平行样,结果显示所有平行样相对偏差均<10%。

1.3 重金属风险评价方法

重金属污染风险评价方法有潜在生态风险指数法、地累计指数法、内梅罗指数法、污染负荷指数法、沉积物基准法、富集系数法等。潜在风险指数法[14]综合考虑了重金属毒性水平、土壤重金属背景值和多种金属协同作用,能反映沉积物重金属的潜在生态风险[15]。地累积指数法[16]在潜在风险指数法的基础上兼顾人类活动和自然条件下成土母质的影响,近年来被学者们广泛用于水系沉积物重金属污染评价。

1.3.1 潜在风险指数法

潜在风险指数法计算式为:
C d = C f i = C i C n i   ,
R I = E r i = T r i C f i  
式中:Cd为污染系数; C f i为单项污染系数;Ci为元素i在沉积物样品中的含量; C n i为元素i的土壤重金属背景值,本文参照湖北省土壤重金属背景值[17],Cu、Pb、Zn、Ni、Cr和As的背景值分别为32.9、27.1、92.6、41.7、85.7、13.3 mg/kg;RI(Risk Index)为潜在生态危害指数;Eri为单项潜在生态危害指数;Tri为重金属的毒性响应系数,Cu、Pb、Zn、Ni、Cr和As的毒性响应系数分别为5、5、1、5、2和10。潜在生态风险程度等级见表1[18]
表1 潜在生态风险程度评估标准与等级分级[18]

Table 1 Assessment criterion for potential ecologicalrisks[18]

Eri RI 潜在生态
危害程度
Eri RI 潜在生态
危害程度
<40 <150 轻微 [160,320) ≥600 很强
[40,80) [150,300) 中等 ≥320 极强
[80,160) [300,600)

1.3.2 地累积指数法

地累积指数法在潜在风险指数法的基础上兼顾人类活动和自然条件下成土母质的影响,近年来被学者们广泛用于水系沉积物重金属污染评价。计算公式为
$I_{\text {geo }}=\log _{2}\left(C_{i} /\left(k C_{0}\right)\right)$
式中:Igeo为地累积污染指数;C0为元素i的土壤重金属背景值,本文参照湖北省土壤重金属背景值;k为矫正系数,本研究取1.5。根据地累积指数计算结果,将重金属污染程度分为7级,见表2
表2 地累积指数风险等级

Table 2 Rating of geo-accumulation index

Igeo 分级 污染程度 Igeo 分级 污染程度
≤0 0 (3,4] 4 偏重度
(0,1] 1 轻度 (4,5] 5 重度
(1,2] 2 偏中度 >5 6 严重
(2,3] 3 中度

1.4 沉积物重金属来源解析

PMF模型广泛应用于环境污染来源解析中[19-20]。PMF模型能根据样品组成和特征模型对来源进行量化,将原始数据矩阵X分解成因子贡献矩阵G、因子分布矩阵F和残差矩阵E,通过计算最小化累积残差Q值得到因子贡献与分布,计算式为:
x i j = k = 1 p g i k f k j + e i j   ,
Q = i = 1 n j = 1 m x i j - k = 1 p g i k f k j u i j 2  
式中:p为因子数;xij为第i个样品中第j个指标的实测值;gik为第i个样品在第k个污染源的贡献率;fkj为第k个污染源中第j个重金属的含量;eij为残差;uij为不确定度。当重金属实测含量xij均大于检出限MDL时采用下式计算。
u i j = R S D × x i j 2 + 0.5 × M D L 2  
式中RSD为方法允许相对偏差。采用EPA PMF 5.0软件进行定量源解析,设定运算次数为20次,因子数为3~5,当因子数为3时,真实值与鲁棒值最接近。残差均分布在[-3,3],表示模型拟合效果较好。

2 结果与讨论

2.1 陶家湖沉积物粒度组成特征

粒度测试结果如图2所示,3根沉积物柱芯粒度组成以黏土和粉砂为主。不同点位之间的粒度组成随深度增加的变化规律有明显差异。其中,湖岸黏土含量为31~48%,粉砂含量为51~56%,砂含量为0~11%;湖心黏土含量为12~37%,粉砂含量为38~56%,砂含量为7~50%;消落带黏土含量为18~32%,粉砂含量为51~55%,砂含量为30~11%。陶家湖粒度组成与鄂西七姊妹山泥炭藓湿地沉积物粒度组成较为相似[21],但湖岸黏土和粉砂的含量高于后者。
图2 陶家湖沉积物柱芯粒度组成特征

Fig.2 Grain size characteristics of sediment cores taken from Taojia Lake

与我国北方典型浅水湖泊白洋淀的粒度组成对比发现[22],陶家湖黏土含量高于白洋淀。沉积物粒度分配受沉积物重力与水动力平衡控制[23-24],说明陶家湖的水力环境较泥炭藓湿地和白洋淀稳定。湖岸沉积物黏土与粉砂组分占比最高,这可能是因为该地距入湖口较远,受水流及波浪影响较小。湖心沉积物粒度黏土与粉砂组分相对湖岸有所减少,砂组分有增加,反映出湖心水动力条件较不稳定。消落带沉积物整体上砂组分占比较高,这可能是因为采样点位于车阳河入湖口附近,水力环境不稳定,黏土和粉砂组分在水动力作用下搬运至湖心及湖对岸。
垂向上,湖岸粒度整体上组成较细,随深度增加先变细后变粗后变细,表明湖岸点水力条件在波动变化。湖心粒度随深度增加先变粗后变细,其中深度在50~60 cm的沉积物砂组分占比最高,达到50%,说明该阶段沉积物受到了较大扰动。消落带粒度随深度增加逐渐变细,侧面反映出消落带水动力有逐年增强的趋势。

2.2 陶家湖沉积物柱芯重金属含量分布特征

陶家湖沉积物柱芯Cu、Pb、Zn、Ni、Cr和As含量如图3所示。湖岸沉积物各重金属平均值分别为48±5、42.19±6.18、142±3、62±2、269±15、19.8±4.9 mg/kg,湖心沉积物各重金属平均值分别为43±9、36.60±8.43、144±6、61±7、284±21、25.2±9.1 mg/kg,消落带沉积物重金属含量平均值分别为52±34、28.59±9.89、148±48、56±7、236±41、26.2±3.7 mg/kg。
图3 陶家湖沉积物柱芯重金属含量垂向分布

Fig.3 Vertical distribution of heavy metals in sediment cores taken from Taojia Lake

表3所示,与湖北省其他湖泊相比,除Cr外,其余5种重金属含量平均值均低于湖北省内的大冶湖,这可能与大冶湖接受周边有色金属冶炼厂、铁矿与煤矿矿山以及电厂与化工厂的工业废水有关[25]。与西洞庭湖相比,陶家湖As平均含量较低而Cu、Pb、Ni、Cr较高,2个湖泊的Zn平均含量较为接近[26],与武汉市武湖相比,陶家湖Cr、Cu、Zn、Ni和As含量均高于武湖,二者Pb含量较为接近[27]。陶家湖Cr含量远高于西洞庭湖和武湖,说明陶家湖Cr污染程度高于西洞庭湖和武湖。
表3 湖北省湖泊重金属含量文献统计信息

Table 3 Statistics heavy metal content in lakes of HubeiProvince in literaturemg/kg

湖泊 Cu Pb Zn Ni Cr As
大冶湖 579 104 476 73 72 266
西洞庭湖 30 27 146 30 50 66
武湖 41 42 113 51 104 16
陶家湖湖岸 48 42 142 62 269 20
陶家湖湖心 43 37 144 61 284 25
陶家湖消落带 52 29 148 56 236 26
垂向分布上,湖岸沉积物重金属含量整体随深度增加呈减少趋势,其中Cu和Zn含量降幅较小,Pb含量在深度70 cm以上降幅较小,70 cm以下降幅较大;Ni含量呈波动降低趋势,峰值出现在40~50 cm处;Cr含量呈先降低、后增加、再降低的趋势,峰值出现在40~50 cm和60~70 cm;As含量在50 cm以上降幅较大,以下部分降幅较小。湖心沉积物Cu、Ni和Cr含量整体随深度增加呈波动上升趋势,其峰值均出现在深度80~90 cm;Pb含量以50 cm左右为界,下层的含量高于上层并呈现随深度降低的趋势,峰值出现在60~70 cm;Zn含量整体呈降低趋势,降幅较小;As含量整体呈降低趋势,峰值出现在30~40 cm。消落带沉积物Cu和Zn含量整体随深度增加呈先降低、后上升的趋势,峰值均出现在30~40 cm;Pb、Cr和As含量整体呈增加趋势,其中Pb含量50 cm以上的上层部分增幅大于下层;Ni含量呈现先降低后上升的趋势,最大值出现在20~30 cm。

2.3 陶家湖沉积物柱芯重金属污染评价

2.3.1 潜在生态风险评价

图4所示,湖岸、湖心和消落带沉积物RI均值从高到低排序为湖心(47.67±4.84)>消落带(46.64±6.78)>湖岸(45.21±6.39),均为轻微生态危害水平。垂向分布上,湖岸沉积物RI整体表现为先上升、后下降、再上升的变化趋势,最大值出现在深度20~30 cm处,其中变化幅度最大出现在20~50 cm;湖心沉积物RI整体表现为先上升后下降的趋势,峰值出现在深度30~40 cm和50~60 cm处;消落带沉积物RI整体表现为波动上升的趋势,峰值出现在深度30~40 cm处。陶家湖湖岸沉积物的Eri均值由高到低排序为As(14.9)>Pb(7.8)>Cu(7.3)>Cr(6.3)>Ni(3.0)> Zn(1.5),湖心沉积物Eri均值排序为As(19.0)>Pb(6.8)>Cr(6.6)>Cu(6.5)> Ni(2.9)> Zn(1.6),消落带沉积物Eri均值排序为As(19.7)>Cu(7.8)>Cr(5.5)>Pb(5.3)>Ni(2.7)> Zn(1.6)。陶家湖沉积物中Cu、Pb、Zn、Ni、Cr和As均<40,为轻微生态危害水平。垂向上,Eri变化与各元素含量变化趋势一致,Pb、Zn、Ni、Cr未表现出自上而下的变化情况,表明除人为排放影响外,生态危害水平还受到地质背景的影响。
图4 陶家湖沉积物重金属潜在生态风险指数垂向分布

Fig.4 Vertical distribution of ecological risk index(RI) of heavy metals in sediment cores taken from Taojia Lake

2.3.2 地累积指数评价

图5所示,相较于潜在生态风险指数法,地累积指数法考虑了人类活动和自然条件下成土母质对评价结果的影响。根据地累积指数评价结果,陶家湖沉积物污染最严重的金属为Cr,其次是As,主要呈现出偏中度污染和轻度污染。湖岸沉积物各重金属Igeo均呈现出随深度增加波动降低的趋势,其中Cr主要表现为偏中度污染,峰值出现在40~50 cm和60~70 cm;As在深度40 cm以上的沉积物表现为轻度污染,以下的沉积物为无污染;Pb和Zn整体表现为轻度污染;Cu和Ni在各层污染程度较低,主要表现为无污染。湖心沉积物整体污染比湖岸严重,其中Cr的污染程度在3个点位中最严重,Igeo随深度增加呈现上升趋势,峰值出现在70~90 cm;As的污染程度随深度增加表现出先降低后上升的趋势,最大值出现在30~40 cm;Cu、Pb、Zn和Ni表现为随深度增加污染程度先上升后下降的趋势,主要为无污染或轻度污染。消落带沉积物污染程度较轻,Cr的Igeo随深度增加呈现先上升后降低的趋势,污染较湖岸和湖心沉积物有所降低,主要表现为轻度污染;As污染程度最大,Igeo随深度增加呈现先上升后降低的趋势,主要表现为轻度污染;Cu和Zn在30~40 cm污染程度较大,其余为无污染;Pb整体为无污染;Ni在深度40 cm以上为轻度污染,以下为无污染。
图5 陶家湖沉积物重金属地累积指数热图

Fig.5 Heatmap of geo-accumulation index of heavy metals in sediment cores taken from Taojia Lake

综合潜在生态风险评价和地累积指数评价的结果可知,陶家湖不同点位的沉积物重金属污染程度不同,表现为湖心>湖岸>消落带,污染最严重的重金属为Cr和As。垂向上,湖岸污染程度随深度增加而降低,湖心和消落带沉积物污染程度随深度增加而上升。研究表明,长江中下游大部分地区沉积物中Cu、Pb、Zn、Ni、Cr和As表现为轻度生态风险或无污染与轻度污染[7,28],部分湖泊呈现中等以上生态危害水平,如赤湖沉积物中Cu表现为强生态危害水平,As和Pb表现中等生态危害水平[29]。同其他长江中游河湖沉积物对比可以发现,陶家湖沉积物重金属污染程度较轻。

2.4 陶家湖沉积物重金属来源分析

2.4.1 相关分析

重金属之间的相关性分析能反映各重金属是否为同一来源[30]。粒度是影响沉积物重金属含量的重要因素之一,因为它能影响重金属再活化、侵蚀、沉降、吸附与分布等物理化学过程[31-32]。重金属一般吸附在粒度较小的组分上[33],沉积物粒径越小,对重金属的吸附能力越大,称为“元素的粒度控制律”。当受到人类活动或其他外界因素干扰的影响时,沉积物粒度分布会打破“粒度控制律”[34]。因此重金属与粒度的相关性分析能够反映出重金属受到人类活动影响的程度。
沉积物各重金属Pearson相关系数结果如图6所示,沉积物中Cu-Zn、Cu-Ni和Pb-Cr为显著正相关,相关系数分别为0.907、0.478和0.671,Ni-As为显著负相关,相关系数为-0.425。Cu与Zn、Ni显著相关,而Zn与Ni相关性较差,说明沉积物中Cu可能存在多种来源。Cu、Zn、Ni、Cr与黏土相关性较差,表明Cu、Zn、Ni和Cr除地质背景影响外,还受到人类活动影响。Pb与Cr相关性较好,表明二者可能有相同来源。Pb与黏土呈显著正相关,表明黏土中含有较高的Pb,说明Pb主要受到地质背景影响。As与其余5种重金属相关性为负,且与Ni为显著负相关,说明As与其他重金属的来源不同,表明As受到人类活动影响较大[24,35]
图6 陶家湖沉积物重金属及粒度相关系数矩阵

注:*表示在0.05级别(双尾),相关性显著。椭圆长轴方向表示相关系数正负,右上—左下方向表示相关系数为正,反之为负;短轴长度表示相关系数绝对值的大小,椭圆越扁表示相关系数绝对值越大;色柱表示相关系数的范围。

Fig.6 Correlation analysis between heavy metal concentrations and sediment grain size

2.4.2 沉积物重金属来源解析

通过PMF模型计算得到的各因子贡献率见图7。因子1在6种重金属中对Cu贡献最高,为43.00%,对Zn、As、Ni和Cr也有一定贡献,分别为26.64%、21.74%、19.01%和12.56%。相关分析结果显示Cu与Zn、Ni显著相关,推测具有相似来源。Cu在沉积物中积累主要是由人类活动引起[36]。Cu和Zn主要源于金属矿的开采与冶炼,Ni通常源于化石燃料燃烧,矿业生产活动会导致Cu、Zn和Ni排放[37]。此外。Cu和Zn也能指示矿物粉尘的来源[38]。调研发现当地煤矿、铜矿及硫铁矿资源丰富,当地存在多家矿山企业,因此认为因子1主要代表了矿业活动的影响。
图7 各因子对重金属含量的贡献率

Fig.7 Contribution rate of each source factor to heavy metal concentration in sediment cores taken from Taojia Lake

因子2对Pb的贡献最高,为64.72%,对Cu、Ni、Cr和Zn也有较高贡献,分别为56.13%、55.03%、53.21%和51.35%,对As贡献最低,为17.89%。根据Pb与粒度相关分析结果显示黏土中含较多的Pb,说明Pb受到地质背景影响。重金属相关分析结果显示,Pb与Cr显著相关,推测二者有相似来源。陶家湖Pb、Cu、Ni和Zn污染程度均较低,含量接近湖北省土壤背景值且低于长江中游湖泊平均值[29],表明可能主要受地质背景影响。因此认为因子2代表自然来源影响。
因子3对As贡献最高,为60.37%,对Cr、Pb、Ni和Zn也有一定贡献,分别为34.23%、35.28%、25.96%和22.02%,对Cu贡献最低,仅0.88%。As是陶家湖污染累积最严重的元素,与粒度及其他重金属相关分析结果显示,As与细颗粒组分呈显著负相关,与其他金属相关性较差,表明As受人类活动影响较大。研究表明,沉积物As含量较高可能与当地采矿业或航运业发达有关[39],城镇生活污水以及电镀与冶炼业废水的排放也会导致沉积物中积累较多的As[40- 41]。此外,燃煤、农业生产使用污水灌溉、施用含As肥料及农药也能引起沉积物中As含量增加[42]。调查发现,陶家湖附近分布有大量农田,降雨淋溶使得农肥中As进入湖泊沉积物中并在此沉积。此外上游临港工业区造纸厂与化肥厂工业废水排放也对As含量有贡献。因此认为因子3代表农业和工业活动的综合影响。
总体上看,陶家湖沉积物主要有3类来源,分别是矿业源、自然来源,以及农业和工业的复合源,其贡献度分别为18.8%、52.4%和28.8%。人类活动对重金属排放的影响中,其中Cu主要受到矿业的影响,Pb主要受到自然来源的影响,As主要受到工业和农业活动的影响,Zn、Ni和Cr的来源比较复杂,受到3种来源的影响。

2.5 陶家湖污染历史分析

基于重金属垂向分布特征可以看出陶家湖沉积物在沉积过程中受到重金属污染的变化情况,结合陶家湖沉积物粒度分布特征、重金属分布特征和来源解析结果初步分析陶家湖重金属污染历史。
湖岸点水动力条件较差,沉积物垂向变化主要受人类活动控制。湖岸沉积物中Cu、Pb和Zn含量垂向降幅较小,反映出湖岸存在Cu、Pb和Zn长期输入且输入量小,说明湖岸长期受采矿活动影响且影响较小。Ni含量在40~50 cm区间有增加,表明此区间短期内输入较多的Ni,Cr含量垂向波动较大,这可能都与早期工业废水直排陶家湖有关[43]。As含量在20~50 cm下降且降幅较大,表明湖岸在此区间内有As长期输入且输入量逐年递增,化肥使用是As其中一个重要来源,湖岸点附近有农田分布,湖岸点As含量增加可能与含As肥料施用量上升有关。
湖心沉积物中Cu、Cr含量随深度增加波动增加,通过粒度组分变化情况可知,除50~60 cm的沉积物外,随深度增加砂组分含量减少,湖泊水动力条件减弱,重金属随有机质颗粒迁移能力减弱。Ni含量随深度增加呈上升趋势,表明湖心受到的Ni污染逐年减轻。以深度50 cm划分沉积物,深度50 cm以上沉积物Pb含量与湖北省重金属土壤背景值接近,且下层沉积物Pb含量明显高于上层,说明深度50~60 cm发生的外界干扰使得Pb分布发生变化。陶家湖位于长江中游段,毗邻长江,当长江水位高于陶家湖水位时,长江水将倒灌补给湖水,可能导致粒度组分发生变化,从而引起Pb分布发生改变。长江流域历史上有多次特大洪水,洪水入湖将导致湖心水流搬运能力增强[44],结合粒度分布可知,湖心深度50~60 cm砂含量远高于其他深度,湖心黏土含量减少,从而引起Pb含量降低。Zn与As变化趋势与湖岸相似,其中湖心As含量增长幅度高于湖岸处,表明湖心As增长除农业活动外还可能受到车阳河上游工业废水排放的影响。
消落带沉积物Cu、Zn、Cr含量在30~40 cm区间骤增,表明短期内有大量Cu、Zn、Cr输入。Pb、As含量随深度增加而增加,与黏土和粉砂组分变化趋势基本一致。Ni含量变化趋势与其他5种金属不同。消落带重金属含量整体低于湖岸和湖心沉积物,这可能是因为消落带点水动力强于其余2个点位,吸附重金属的黏土组分占比较小。Ni含量50 cm以下的沉积物随深度增加而增加,50 cm以上的沉积物随深度增加而降低,结合湖心Ni含量变化发现,消落带Ni增加趋势与湖心沉积物中Ni降低趋势一致,可能是因为输入湖泊中的Ni被消落带拦截,导致输入湖心Ni含量降低。

3 结论

(1)陶家湖沉积物以黏土和粉砂为主,黏土和粉砂组分含量表现为湖岸>湖心>消落带,湖心沉积物在深度50~60 cm间砂组分骤增。
(2)陶家湖沉积物柱芯Cu、Pb、Zn、Ni、Cr和As的垂直分布特征表明沉积物受到不同程度的重金属污染;潜在生态风险评价和地累积指数评价结果表明污染程度湖心>消落带>湖岸,Cr和As为污染最严重的金属。
(3)陶家湖来源分析结果表明,沉积物重金属来源包括矿业源、自然来源,以及农业和工业的复合源,贡献分别为18.8%、52.4%和28.8%,Cu主要受到矿业的影响,Pb主要受到自然来源的影响,As主要受到工业和农业活动的影响,Zn、Ni和Cr受到3种来源的影响。
(4)水动力条件与人类活动是造成陶家湖不同区域重金属分布差异的原因。湖岸沉积物重金属含量变化主要受人类活动影响,湖心和消落带沉积物含量变化主要与水动力条件有关。
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